周圆圆NE：消除晶粒表面内凹增强薄膜界面

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（文末汇近期钙钛矿新进展）

钙钛矿晶粒表面的几何特性很少被研究。晶粒表面的凹陷（Grain Surface Concavities, GSCs）对电荷提取、化学和热机械性能产生负面影响，尤其是在MPPT下。

GSCs是单个钙钛矿晶粒上的一种微观结构特征，导致晶粒中心和CTL间出现纳米级间隙，由于晶界沟槽和晶粒聚合导致的双轴拉应力形成，会驱动晶粒表面的固态离子塑性流动。

晶界沟槽(GB grooving)：晶界处的物质流动会导致晶粒表面出现凹陷。当钙钛矿晶粒融合时,会产生晶界。随着晶粒的粗化,晶界处会发生物质流动,形成沟槽。这些沟槽会导致固态离子从凹陷的沟槽区域向凸起的边缘区域持续扩散流动。这种固态离子的塑性流动最终会在晶粒表面形成凹陷的GSCs结构,以及相应的凸起边缘。随着晶粒的长大和相互融合，晶界的热驱动沟槽化也开始主导GSCs的形成。

基于此，来自香港浸会大学物理系 Tianwei Duan & 耶鲁大学 Peijun Guo & 香港科技大学 周圆圆 教授等人员进行了以下研究：研究人员阐述了晶粒表面凹陷（GSCs）的存在及其对钙钛矿异质界面的电荷提取、化学和热机械性能的影响。通过调节晶粒生长动力学，可以控制GSCs的演变。研究者使用十三氟己烷-1-磺酸钾（Tridecafluorohexane-1-sulfonic acid potassium, TFSAP）作为分子功能化剂，减轻了双轴拉伸应变和晶界沟槽化，形成了非凹陷的晶粒微表面。通过这种微表面工程，改善了钙钛矿太阳能电池的耐久性和性能。

采用TFSAP处理的钙钛矿太阳能电池在ISOS标准化的热循环（300次）、湿热（660小时）和最大功率点跟踪（1290小时）测试下，展示了增强的功率转换效率（PCE）和提高的PCE保持率。这项工作为通过微表面工程改善钙钛矿太阳能电池和光电子器件的耐久性和性能提供了新见解。

本文详细介绍原子力显微镜分析揭示钙钛矿晶粒上存在GSCs，导致钙钛矿-CTL界面出现纳米级间隙；GSCs的形成是由晶界沟槽和晶粒聚合导致的双轴拉应力驱动。

Fig. 1 a,b, 原子力显微镜（AFM）拓扑图像，展示了具有和不具有GSCs的钙钛矿薄膜底部表面。c-f, 二维和三维AFM图像，展示了穿过典型完整晶粒及其相邻GBs的狭窄区域的详细和局部几何特性。g,h, 展示了图1c,d中图像的高度和深度线剖面，以及补充图2a中SnO2表面的定量结果。i, 展示了在异质界面处翻转的钙钛矿晶粒表面的地形示意图。j,k, 展示了具有和不具有GSCs的钙钛矿薄膜的GBG角θ和GSC角ξ的统计分布。

Fig. 2 a, 展示了GSCs在钙钛矿晶粒-CTL微界面的微观结构演变示意图。b, 展示了TFSAP在调节GSCs中的作用示意图。c, 确定了具有和不具有GSCs的钙钛矿晶粒的表面自由能γs、GB能量γgb和Δγ。d, 展示了具有和不具有GSCs的钙钛矿晶粒的归一化出平面变形εz_BTS。

Fig. 3 a-e, 展示了GSCs工程前后，钙钛矿-CTL异质界面的光电子、化学、热传递和热机械性能。f,g, 展示了具有和不具有GSCs的钙钛矿样品在不同延迟时间下的热传递动态。h, 展示了具有和不具有GSCs的钙钛矿薄膜的有限元分析（FEA）温度分布。i, 展示了用于定量确定钙钛矿-CTL异质界面机械可靠性的分层过程的示意图。j-k, 展示了具有和不具有GSCs的样品在分层后残留在CTL表面的钙钛矿薄膜区域的光学照片。l, 展示了具有GSCs的钙钛矿薄膜在分层后的归一化分层面积Ad的统计分布。

Fig. 4 a, 展示了具有和不具有GSCs的冠军PSCs的J-V曲线。b, 展示了不具有GSCs的PSC的外部量子效率（EQE）光谱。c, 展示了具有和不具有GSCs的30个PSC设备的PCE的统计分布。d-f, 展示了在ISOS-T-3、ISOS-D-3和ISOS-L-1l协议下，具有和不具有GSCs的PSCs的热循环、湿热和MPP跟踪的典型耐久性比较。